苏西马仍在进行战役时，宾杜萨拉因病下令召回长子。
然而，国王的臣子们更支持阿育王作为继承人，因此他被召回，并在宾杜萨拉去世后加冕（或根据一些传说自我加冕）为王。
之后，他命令处决苏西马（或由他的臣子们处决），将他扔进煤炭坑中活活烧死。
传说还称他随后处决了其他99个兄弟，但学者们认为他只杀了两个，而最小的兄弟维塔肖卡（Vitashoka）放弃了统治权，成为了一名佛教僧侣。
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在掌握权力后，阿育王被普遍认为是一位残酷无情的专制者，他以臣民的痛苦为乐，并喜欢亲自折磨那些被判入狱的人。
这些监狱被称为“阿育王的地狱”或“人间地狱”。
然而，阿育王与佛教之间早期的关联与新国王作为杀人魔王转变为圣人的描绘之间存在矛盾，学者基评论道：
“佛教资料往往将阿育王在佛教诞生之前的生活方式描述为一种充满残酷的放纵生活方式。
皈依变得更加引人注目，因为通过‘正确的思考’，即使是邪恶的怪物也可以转变为慈悲的典范。
这个公式，就这样，排除了阿育王早期对佛教的迷恋，并可以解释宾杜萨拉去世时归因于他的残酷行为。”
这可能是事实，但同时也可能不是。
阿育王的残忍政策作为历史事实在他的法令中得到了证实，特别是他的第十三条重大岩石法令（13th Major Rock Edict），它提到了卡林加战争并对死者和逝去的生命表示哀悼。
卡林加王国位于帕塔利普特拉（Pataliputra）以南的沿海地区，因贸易而享有相当的财富。
孔雀帝国（Mauryan Empire）包围着卡林加，两个政体显然通过商业互动实现繁荣发展。
阿育王发动卡林加战争的原因尚不清楚，但在公元前260年左右，阿育王侵入该王国，屠杀了10万人，驱逐了15万余人，并让成千上万的其他人死于疾病和饥荒。
据说，之后阿育王走过战场，目睹了死亡与毁灭，经历了一次深刻的内心转变，这一转变他后来在第十三条法令中记录道：
“征服卡林加后，众神所爱者（阿育王）感到懊悔，因为当一个独立国家被征服时，人民的屠杀、死亡和驱逐对众神所爱者来说极为悲痛，深重于心……
即使是那些幸运逃脱、爱心未减的人，也因朋友、熟人、同事和亲戚的厄运而受苦……
今天，如果有百分之一或千分之一的那些在伽陵伽并入时被杀、死亡或驱逐的人遭受类似的痛苦，这将使众神所爱者深感痛苦。”
阿育王随后放弃了战争，接受了佛教，但这并不是通常所说的突然转变，而是对佛陀教义的逐渐接受，他可能早已对此有所了解，也可能并没有。
在卡林加之前，阿育王可能已经意识到“佛”的信息，但未将其铭记于心，亦未允许其以任何方式改变他的行为。
这种情况在许多人身上都可以看到——无论是着名的国王和将军，还是那些永远不会被铭记的名字——他们声称属于某种信仰，但却常常无视其最基本的愿景。
阿育王对佛教的了解也可能是初步的，可能直到卡林加战争之后，他才通过寻求和平和自我宽恕的精神旅程，从可用的其他选项中选择佛教。
无论哪种情况，阿育王都将尽其所能接受佛陀的教义，并将佛教确立为一个重要的宗教思想流派。
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根据普遍接受的说法，一旦阿育王接受了佛教，他就走上了和平之路，以公正和仁慈统治。
与早期的狩猎相比，他现在开始朝圣，而过去王宫厨房屠宰数百只动物来举办盛宴，如今他提倡素食。
他随时向臣民开放，处理他们认为的冤屈，并维护有利于所有人的法律，而不仅仅是上层阶级和富人。
这一理解来源于佛教文献（尤其是来自斯里兰卡的文献）和他的法令。
然而，现代学者质疑这种描述的准确性，指出阿育王并没有将王国归还给卡林加战役的幸存者，也没有证据表明他召回了被驱逐的15万人。
他没有努力解散军队，并且有证据表明，军事力量继续用于镇压叛乱和维持和平。
所有这些观察都是对证据的准确解读，但忽略了《阿尔塔莎斯特拉》的核心信息，这本书本质上是阿育王的训练手册，正如它曾是他父亲和祖父的手册。
《阿尔塔莎斯特拉》明确指出，一个强大的国家只能由强大的国王维持。
一个软弱的国王会纵容自己和自己的欲望；一个明智的国王会考虑对大多数人最有利的事情。
遵循这一原则，阿育王不可能将佛教完全实施为新的政府政策，因为首先，他需要继续保持强大的公共形象，其次，他的大多数臣民并不是佛教徒，可能会对这一政策表示反感。
阿育王可能个人后悔卡林加战争，真正有了内心的改变，但他仍然无法将伽陵伽归还给其人民或撤销早期的驱逐政策，因为这样会使他显得软弱，并鼓励其他地区或外部势力进行侵略。
过去的事已成定局，国王继续前行，从错误中吸取教训，决心成为一个更好的人和国王。
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孔雀王朝在阿育王统治期间，短暂控制了印度次大陆的主要城市和交通要道，除了最南端地区。
在阿育王公元232年结束统治后约50年衰落。
公元前185年，最后一位孔雀王朝的统治者布里哈德拉塔（Brihadratha）被他的将军普什亚密特拉·顺伽（Pushyamitra Shunga）刺杀。
普什亚密特拉随后建立了顺伽王朝（Shunga Dynasty），标志着孔雀帝国的正式解体。